气相自由基物种（如OH、O等）与固体表面的相互作用，是大气压低温等离子体（Cold Atmospheric Plasma, CAP）应用中的一个关键且普遍存在的物理化学过程，对等离子体表面改性、表面清洁、医疗杀菌等影响巨大。作者攻博期间，以聚丙烯（Polypropylene，PP）为例，研究了大气压、室温条件下，自由基物种（OH、O）与聚合物表面的相互作用过程，在原子与分子尺度上深入揭示了气相自由基-聚合物表面相互作用的基本规律。本文概述了作者攻博期间的主要工作，总结出如下主要发现与研究结论：（1）气相自由基可诱导PP表面发生氧化反应，在其表面引入C–OH、C–O–O–H、C=O和O–C=O等含氧官能团，从而显著降低了表面的水接触角；（2）O自由基主导下PP表面的改性速率是OH自由基主导下的四倍，两者分别为(8.1 ± 0.4) [Oₛ] 和(2.1 ± 0.1) [OHₛ] degree/s，其中[Oₛ]和[OHₛ]分别为PP表面附近O和OH自由基的密度，单位为ppm；（3）在表面改性过程中，O自由基与 O₃之间存在协同效应：在O自由基供应至PP表面的情况下，适量同时供应O₃可以加速表面改性速率；（4）对修饰过程的分子动力学模拟表明，应考虑物理吸附态自由基与PP链之间的化学反应。

大气压低温等离子体；气相自由基；表面改性；机制探索