127 / 2023-10-23 21:40:02

大气CO2浓度升高引起土壤铀的流失：地带性差异及影响因素

升高CO2；土壤；铀释放；pH；地带性差异

随着人类社会的快速发展，大气CO₂浓度持续增加。放射性核素铀（U）对环境中CO₂分压格外敏感，升高CO₂（eCO₂）下近地表中铀的迁移行为受到关注。本研究对全国典型的11种土壤在不同大气CO₂浓度系统中进行模拟实验，监测土壤溶液pH、HCO₃^-浓度的变化以及U的释放趋势，以评估不同区域土壤中U对大气CO₂的响应差异。结果显示，eCO₂会促进背景U水平含量土壤中U的释放，且具有选择性。其中，释放趋势基于土壤性质呈现显著差异，碱性土壤U释放对CO₂浓度响应敏感，U释放量随CO₂浓度增加而增加，且均与△HCO₃^-浓度显著相关（p<0.05）。此分析进一步说明了土壤pH值作为基础条件，决定了土壤溶液中CO₂解离形成HCO₃^-的程度，从而共同成为控制土壤U溶出的主要因素。半动态淋滤周期中，eCO₂相对于环境CO₂（aCO₂）系统下，碱性土U溶出提高8%-14% （700ppm CO₂）以及19%-30%（1000ppm CO₂）。其次，U的溶出在干旱半干旱地区整体与溶液中的Si、Al含量相关，而在湿润半湿润地区与Fe相关。这可能与土壤形成的长期气候条件的矿物组成密切相关。另外，逆反应模型支持了反应过程中原生硅酸盐的溶解，且趋势与U的释放较一致，说明原生硅酸盐岩可能是地质环境中U赋存的重要物质，也是U释放的来源之一。该实验表明了全球变暖影响下，即使背景U含量的土壤在大尺度上会呈现U的大量从陆地向河流及海洋输送的潜力。