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表面羟基对铂铝催化剂低温催化氧化甲醛的影响（参加优秀学生论文奖评选）

负载贵金属催化剂,甲醛催化氧化,表面羟基,贵金属锚定,碱金属

甲醛为 Ⅰ 类致癌物，对人体健康有严重危害，因此去除室内环境中的甲醛十分必要。贵金属催化剂在室温条件下，即可将甲醛完全氧化为CO₂，安全高效。但贵金属昂贵的价格限制了其广泛应用。添加碱金属有利于提高贵金属分散度、降低贵金属价态、促进氧物种活化，提高催化剂活性；氧化铝由于比表面积大、含有大量羟基，可以分散和稳定贵金属原子。以此为启发，为研究碱金属对催化剂表面羟基及贵金属锚定的影响，分别以纳米氧化铝（nAl₂O₃）和微米氧化铝（mAl₂O₃）为载体、通过浸渍法合成了Pt-Na/Al₂O₃催化剂，发现Pt负载量为0.05 wt.%的Pt-Na/nAl₂O₃催化剂在室温下的甲醛去除率可达100 %，催化性能优异，而相同负载量的Pt-Na/mAl₂O₃催化剂在室温下的甲醛去除率仅为20 %。NH₃-DRIFTS、HAADF-STEM、HCHO-DRIFTS等表征结果证明，纳米氧化铝表面含有大量端羟基，与Na物种结合后转化为可以单原子形式锚定Pt物种的钠铝桥羟基；单原子Pt具有高效活化H₂O、O₂的能力，协同促进钠铝桥羟基的生成，且钠铝桥羟基还是开辟快速反应路径的活性羟基，可直接氧化分解甲酸盐，使得Pt-Na/nAl₂O₃在室温条件下即可表现出对甲醛的催化氧化能力。而微米氧化铝表面缺少可与Na物种形成钠铝桥羟基的端羟基，Pt物种以团簇形式存在，对H₂O、O₂的活化能力差，不利于甲醛的完全氧化。基于此，以拟薄水铝石为前驱体开展了载体表面羟基的主动调控研究，发现改变焙烧时长可实现对氧化铝表面羟基的控制，随焙烧时间延长，端羟基逐渐出现且相对含量上升，这一发现提供了调控催化剂羟基的思路，可作为合成高活性催化剂的理论参考；以焙烧5小时得到的氧化铝为载体、通过浸渍法制得的Pt负载量为0.05 wt.%的铂铝催化剂，同样可在室温条件下达到100 %的甲醛转化率，从载体角度进一步降低了制备成本，具有很好的应用前景。