三峡水库作为我国西南地区的特大水库，冬半年蓄水，夏半年放水，周期性“蓄清排浊”形成的消落带逐渐成为重庆区域排放污染物的重要汇聚地。本研究以新型POPs全氟化合物（PFASs）为研究对象，采集消落带1年4个季节大气TSP（n=69）和土壤成对样品（n=48），分析20种PFASs(13种PFCAs，4种PFSAs，3种FTCAs)组分特征，解析来源，估算大气沉降通量。结果表明大气TSP 20PFASs季节变化为:春季(61.0 ± 3.26 pg·m^-3)>冬季(46.1 ± 1.74 pg·m^-3)>秋季(22.4 ± 2.91 pg·m^-3)>夏季(19.5 ± 1.39 pg·m^-3)，且均以PFBA为优势单体。土壤中20PFASs季节变化为:秋季(0.957 ± 0.146 ng·g^-1)>夏季(0.901 ± 0.163 ng·g^-1)>春季(0.785 ± 0.266 ng·g^-1)>冬季(0.547 ± 0.214 ng·g^-1)，且均以PFOA为优势单体。TSP PFASs与风速、相对湿度、气压呈负相关性，与温度相关性不明显。土壤PFASs与风速、相对湿度、温度呈正相关性，与气压相关性不明显。土壤PFASs除冬季外，其余季节均与pH呈负相关，与OM呈正相关，但相关性不显著(p>0.05)。特征分子比例和正定因子矩阵分析显示，大气TSP PFASs来源可分为3类：PFOA类产物直接排放(40.2%)，PFOS类产物直接排放(25.2%)和前体物降解(34.6%)。季节变化为：春季主要为前体物降解 (40.9%)，夏季主要为PFOS类产物 (37.0%)，秋、冬季主要为PFOA类产物 (秋:40.9%；冬:52.0%)。采用大叶阻力干沉降模型估算大气PFASs干沉降通量为2.43-8.52 ng·m^-2·day^-1，季节变化为:春季>冬季>夏季>秋季,湿沉降通量为9.71–34.1 ng·m^-2·day^-1，年沉降通量为11.0 kg/year。与消落带沉积物PFASs年库存量(48.4 kg)相比，大气沉降贡献率约为22.7%。作为库区PFASs大气沉降过程与通量的首次探索，本研究结果可为认识人类活动对三峡库区生态环境安全的可能影响提供科学依据，为世界范围典型特大水库PFASs收支研究提供典型范例。