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双倍效率电化学修饰铜电极及其催化产氢性能研究

硫化物,氧化铜,电沉积,催化产氢,光电催化

本文报道了一种便捷的在铜电极表面原位合成CuxS和CuxO的电化学合成方法，并将修饰后的铜电极用于（光）电催化产氢。研究发现，当溶液中存在硫离子时，铜电极可以在负电位下被氧化，进而同一时间在阴极和阳极分别合成CuxS和CuxO。扫描电镜结果表明，基于合成过程中使用的电化学参数的不同，可以实现对铜电极表面CuxS/CuxO沉积层的形貌的控制（松叶结构或者球形结构）。此外，可以通过对工作电极和对电极表面积比例的调节实现对合成的纳米材料颗粒大小的灵活调节。利用上述原位修饰电极的方法，CuxS/CuxO修饰层和铜电极基底之间的相互作用可以被进一步加强，进而提高该材料在催化产氢中的电催化性能。研究结果表明，在0.5M的硫酸溶液中，CuxS修饰电极的开路电压大约为-90mV（vs. RHE），塔菲尔斜率为100mV/dec。在光照条件下，该开路电压能够被进一步提高到-46mV，塔菲尔斜率也可以提高到75mV/dec。电化学阻抗谱的实验结果进一步证实光照可以有效提高该电极表面的电子转移速度，从而提高其电催化产氢的催化活性。