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钙钛矿太阳能电池中的光诱导游离离子及其与自由载流子的相互作用

钙钛矿太阳电池,载流子复合,游离离子,电化学阻抗

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金属卤化物钙钛矿（以下简称钙钛矿）既具备优异的光电特性，又可以兼容溶液旋涂等低成本镀膜工艺。由于以上优点，钙钛矿被认为是未来太阳能电池的热门候选材料。目前基于钙钛矿的太阳能电池（PSCs）的商业化瓶颈在于：自由载流子的复合、器件稳定性及其较慢的电学响应时间（以电滞回线现象为代表）。当前研究表明，所有以上问题都与游离离子有关。本工作中，我们研究了PSCs中游离离子的动力学过程，工作中使用了两种微扰电学测量技术（调制光电压谱和电化学阻抗谱）。通过系统性地分析，我们揭示了PSCs的器件物理过程包含了两个平行的过程，可以等效为一个并联电路。其中，并联电路的一支是传统的二极管，其背后的物理过程是只包含自由载流子的动力学过程（扩散、复合等）；并联电路的另一支是可以等效为一个Warburg元件，其背后的物理机制是光诱导游离化的粒子，及其与自由载流子之间的相互作用。基于这一物理图像，我们发现，1）钙钛矿中的游离离子可以很容易的铺满5 mm大小的平面；2）游离离子可以俘获自由载流子，并且这一俘获过程是吸热过程。